Ari Freyr Skúlason speelde in de jeugd van Valur Reykjavík en vanaf januari 2003 sc Heerenveen. De Friese club liet hem na twee jaar weer gaan.[1] Hij speelde een half jaar bij zijn oude club Valur, voordat hij de overstap maakte naar BK Häcken.[2] Na één seizoen, waarin er geen promotie bereikt werd naar de Allsvenskan, tekende hij een verbintenis bij GIF Sundsvall.[3] Aan het begin van het jaar 2012 werd hij benoemd tot aanvoerder van de club.[4]
Na het aflopen van zijn verbintenis bij GIF Sundsvall in 2013 koos de middenvelder ervoor om te tekenen bij Odense BK, waar hij de positie van linksback kon bekleden, net als bij het IJslandse nationale elftal.[5][6] Ari tekende in juli 2016 een contract tot medio 2019 bij KSC Lokeren.[7] Hier werd hij ploeggenoot van onder anderen zijn landgenoot en collega-international Sverrir Ingi Ingason. Na afloop van zijn contract bij Lokeren stapte hij binnen België over naar KV Oostende.[8] Skúlason werd in maart 2021 voor een bedrag van circa honderdduizend euro overgenomen door IFK Norrköping.[9] Eind 2023 besloot Skúlason om per januari 2024 op zesendertigjarige leeftijd een punt te zetten achter zijn actieve loopbaan.[10]
Ari maakte op 10 november 2009 zijn debuut in het IJslands voetbalelftal, tijdens een met 1–0 verloren interland tegen Iran. De verdediger mocht in de basis beginnen en hij werd een kwartier voor tijd gewisseld.[12] Zijn eerstvolgende interland volgde drie jaar later, in februari 2012. Op 21 januari 2014 was hij tijdens een met 0–2 verloren duel tegen Zweden voor het eerst aanvoerder van het nationale elftal.[13] Het bleef bij die ene interland, maar Ari bleef wel een vaste waarde in de selectie. Bondscoach Lars Lagerbäck nam hem in 2016 mee naar het Europees kampioenschap 2016.[14][15] Dit was het eerste eindtoernooi waarvoor IJsland zich ooit voor plaatste. Het kwam uiteindelijk tot de kwartfinale. Ari speelde alle vijf de wedstrijden van IJsland op het toernooi van begin tot eind.
Interlands van Ari Freyr Skúlason voor IJsland[16]